梅贻琦飞往南京的第二天，摇摇欲坠的国民政府孙科内阁匆匆任命其为教育部长，梅却坚辞不就，只允任“南来教授招待委员会”委员，暂客居上海老友朱经农家中。对于自己坚辞教育部长的原因，梅在清华同学会上沉痛说道：自己“身为清华校长，把清华弃置危城，只身南来，深感渐愧，怎好跑出来做官？”虽拒绝“做官”，却并未放弃“作事”，梅在南京与上海的短暂日子，尽其全力协助教育部代部长陈雪屏处理当时严重的教育问题。
1949年6月底，梅贻琦由广州赴香港，与夫人、孩子短暂相聚后飞抵巴黎，与李书华等五人代表国民政府出席即将召开的联合国教科文组织科学会议，并出任常驻代表。会后在巴黎南郊儒维集小镇与李书华同居一公寓，未久赴英国伦敦。1949年12月，梅飞抵纽约，同云南籍政客缪云台合租贝松生（建筑大师贝聿铭之父）的一所闲置公寓暂住。
自1950年起，梅贻琦出任华美协进社常务董事。华美协进社乃中华教育基金会驻美机构，清华大学在美的全部庚款基金就由这一机构管理，梅贻琦正是为了他心中的“大事因缘”特别谋求此职，以便实际掌控这笔数目庞大的基金不致因战乱和国内变故而流失。他在离平南飞之际对教务长吴泽霖所说的“我一定走，我的走是为了保护清华的基金”，就指此事。
梅贻琦到协进社后，专门辟出一间办公室负责保管清华基金，自己为自己支付薪水，每月三百元，以维持日常生活。自1951年起，梅在纽约组织“清华大学在美文化事业顾问委员会”，以清华基金利息协助在美华籍学人研究学术，购买美国出版学术期刊赠台湾专科以上学校，同时筹划恢复《清华学报》事宜。
其间，梅贻琦借原清华大学经济系教授萧家魁回大陆之机，托其带回一封致清华大学领导人的亲笔信，表示可以用清华基金资助母校图书仪器。因当时环境关系，这封信未及交给学校，此事便不了了之。据说，北平解放初期，清华大学曾收到过从美国寄来的“来历不明”的期刊，很可能是梅贻琦订购赠送，可惜没人当回事而任其流散了。
鉴于当时纷乱的国内国际环境以及梅贻琦的举动，台湾方面频频派人到纽约，以各种名义商谈将清华基金调拨到台湾归政府支配，或请其携带基金利息到台湾为学术机构购买设备仪器，但皆被梅贻琦拒绝。
当时管理清华基金的“中华文化教育基金董事会”，主席是随国民党撤退台湾的蒋梦麟，干事长是在美国的胡适，台湾当局见梅贻琦搂紧基金不放，甚为焦虑，又不便强行施压胁迫，遂派蒋梦麟赴美与胡适、梅贻琦等董事会人员协商，最后达成共识并形成了两点结论：
一、清华基金保管案，自1929年董事会成立时就已经决定中美政府不再干涉，全依国际习惯办理。董事出缺自行补选，全部基金调移台湾似不可能。此议由干事长胡适正式函报蒋介石说明；
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二、清华复校原则可行，如何办理由梅贻琦校长与台湾教育部研商决定。
尽管蒋梦麟与胡适就此事向蒋介石作了详细报告，仍受到一些国民党政客和不明真相者的纠缠和刁难。
1954年春，受台湾当局邀请，梅贻琦赴台参加“国民大会”选举“总统”，4月返纽约。在这期间，国内有一位教授朋友受中共委托写信请其回归大陆。但梅贻琦最终未能回归大陆，而是在一年之后去了台湾。
1955年11月，梅贻琦认为实现心中那个“大事因缘”的时机已到，遂接受台湾当局敦请，离美赴台创办清华原子科学研究所，继而创建清华大学，从此在这座前殖民地的孤岛上生根发芽，梅开二度，再次结出了一串丰硕果实。
梅贻琦之所以首先创办原子能研究所，并非一时兴起，实则是长期考虑考察的结果。战后科学界已认识到原子能不仅可以制造骇人听闻的原子弹，还可能转变为极其丰富的电能造福于人类。1962年1月1日，安排梅贻琦在病榻上象征性地按动原子炉启运转动的电钮，标志着他最后岁月中的一段“大事因缘”已修成正果。
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