填料含量对复合材料介电性能影响
图1
将 REB 的浓度分别为 0 vol%, 0.63 vol%, 0.94 vol%, 1.25 vol%的两相复合材料REB/PVDF 视为基体，定义为 Matrix-1 至 Matrix-4 。根据第四章的研究结果可知，上述 Matrix 中 REB 的浓度还没有超过逾渗阈值。我们首先研究了不同的 BT 以及 REB含量下，三相复合材料的介电性能。如图1所示，三相复合材料的介电常数随着 REB和 BT 含量的升高而明显的增高，这与前面实验中看到的现象相同。
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对于 PVDF 基体而言，由于 BT 粒子的加入能够使得聚合物基体上承受更多的电场强度，使得复合材料的介电常数有所增加。而对于 BT 粒子来说，REB 的出现也使其受到的极化场强增强。当大量的导电粒子加入到聚合物基体之中后，其彼此相互搭接形成导电网络，而导体粒子彼此搭接后，其电势处处相等，大量的导电粒子的加入，可以认为其相当于大幅度的减小了复合材料中介质的厚度，这使得复合材料中介质受到的外加电场强度增加。根据公式（3-8）可以知道，这会使复合材料的介电常数出现升高。而在三相复合材料体系之中，BT 粒子所受到的电场强度也会随着 REB 的加入而增强。特别是当导电粒子直接与 BT 相接触时，由于局部区域中没有 PVDF 基体分担电压，这同样使得 BT 粒子承受较高的电场强度，进而产生更加明显的极化，如图2所示。
图2
根据图2中四组样品的 106 Hz 下的介电常数数值，将每个图中不同 BT 含量下三相复合材料的介电常数同除以该组样品中不含 BT 的两相复合材料基体介电常数，便计算出 BT 加入后复合材料介电常数增加的倍数。如表3中所示，相同含量的 BT粒子的几乎使得三相复合材料的介电常数增加相近的倍数，这表明高频下，BT 粒子对于不同复合基体的介电性能的作用相类似。由于此时 REB 的浓度远低于渗流域值不能够形成长程通路，在较高的频率下载流子来不及穿过导体粒子之间的间隙所产生的能垒，因此 REB 只在较小的范围之内形成导电通路，即只是形成短程通路，此时不会产生渗流现象。BT 粒子相当于直接掺入到以 REB/PVDF 复合材料作为基体的复合材料中，这与 BT 粒子直接加入到纯 PVDF 中相类似，因此 BT 粒子对于复合材料介电常数的影响也相接近。
表1
在图2之中还可以看出，当复合材料中导体粒子的含量较低时，随着 BT 含量的增加，复合材料的介电常数上升较为平稳。当导体粒子填料含量较高时，随着 BT粒子的增加，复合材料的介电常数表现出随频率的增高而下降的现象。在第二章的实验之中没有观察到类似的现象。这种现象是添加导体填料达到逾渗阈值附近时的复合材料所表现出来的特征。这种表明复合材料中的导体填料 REB 出现了彼此搭接的现象。我们认为这是由于 BT 的加入，使得 REB 之间彼此更容易搭接，如图 3 所示。结果造成了复合材料电导率的升高（如图4所示），进而造成逾渗现象，使得复合材料介电常数增加。
为了进一步对这种逾渗现象进行说明选取了具有相同 BT 含量，或是相同 Matrix基体的样品的介电常数代入式(3-10)中进行拟合，其结果如图 5-5 所示。根据文献报道，u 的普适值为 0.7，三个测试样品拟合得到的数据都大于 0.7，这是由于拟合中所用到的样品的填料浓度低于逾渗阈值。另外，具有相同 Matrix 的复合材料的 u 值较为接近，但是 BT 粒子含量较高的复合材料，其 u 值更接近于 0.7，这表明 BT 含量的增加使逾渗现象更加明显。对比在不同 Matrix 下填充相同 BT 含量的复合材料的 u 值时，发现二者出现较为明显的差距。利用 Matrix-1 作为基体的复合材料其介电常数拟合值与实验值出现明显差距，证明此时复合材料中界面极化作用较小。这三组数据的对比表明，BT 的能够通过促使 REB 粒子形成导电通路，并通过界面极化作用进而增加复合材料的介电常数。
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